大连化物所通过纳米反应器缺陷工程策略实现低

作者:德州传奇扑克下载 | 2020-08-05 08:57

  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

  近日,中国科学院大连化学物理研究所微纳米反应器与反应工程学研究组研究员刘健团队与澳大利亚伍伦贡大学超导和电子材料研究所梁骥团队合作,通过缺陷工程铁掺杂的策略,开发了铁掺杂W18O49纳米反应器,在低电位下同时实现了较高的NH3产率和较高的法拉第效率,为电催化高效固氮提供了新思路。

  与传统的哈伯-博世法固氮相比,室温下的电催化氮气还原过程具有高能效、低排放等优点,吸引了越来越多研究者们的兴趣。通常,竞争析氢反应(HER)和室温电化学氮还原反应(NRR)的能垒使得难以同时实现高的法拉第效率和高的NH3产率。在某种程度上,这是由于有限的氮吸附位置、缓慢的NRR动力学和在高过电位下占主导地位的HER导致的。此外,在更节能的电催化NRR的低过电位下达到这个目标甚至更具挑战性。

  研究团队选用对HER具有极低选择性的W18O49作为调控对象,通过纳米反应器缺陷工程铁掺杂的策略很好地控制了W18O49中的氧空位状态。结合Ab initio计算发现,利用W18O49固有的低氢气结合能,通过缺陷工程调控,得到最大化的活性位点(W)的暴露,极大地削弱了与固氮竞争的HER,并降低了室温下电化学氮还原反应的能垒。因此,在相对可逆氢电极-0.15 V的极低电位下,优化铁掺量的W18O49同时获得了较高的NH3产率(24.7 μg/(h*mgcat.)和较高的法拉第效率(20.0%)。Ab initio计算进一步证实了研究团队提出的铁掺杂策略和调整后的氧空位状态能够共同优化W18O49的电子状态和表面结构,从而提高氮气的吸附强度,进而获得低电位的反应路径。该工作为各类电化学反应过程催化剂的设计与调控提供了新思路。

  上述工作于近日发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)杂志上。该工作得到国家自然科学基金、中科院洁净能源创新研究院合作基金项目等的资助。

  近日,中国科学院大连化学物理研究所微纳米反应器与反应工程学研究组研究员刘健团队与澳大利亚伍伦贡大学超导和电子材料研究所梁骥团队合作,通过缺陷工程铁掺杂的策略,开发了铁掺杂W18O49纳米反应器,在低电位下同时实现了较高的NH3产率和较高的法拉第效率,为电催化高效固氮提供了新思路。

  与传统的哈伯-博世法固氮相比,室温下的电催化氮气还原过程具有高能效、低排放等优点,吸引了越来越多研究者们的兴趣。通常,竞争析氢反应(HER)和室温电化学氮还原反应(NRR)的能垒使得难以同时实现高的法拉第效率和高的NH3产率。在某种程度上,这是由于有限的氮吸附位置、缓慢的NRR动力学和在高过电位下占主导地位的HER导致的。此外,在更节能的电催化NRR的低过电位下达到这个目标甚至更具挑战性。

  研究团队选用对HER具有极低选择性的W18O49作为调控对象,通过纳米反应器缺陷工程铁掺杂的策略很好地控制了W18O49中的氧空位状态。结合Ab initio计算发现,利用W18O49固有的低氢气结合能,通过缺陷工程调控,得到最大化的活性位点(W)的暴露,极大地削弱了与固氮竞争的HER,并降低了室温下电化学氮还原反应的能垒。因此,在相对可逆氢电极-0.15 V的极低电位下,优化铁掺量的W18O49同时获得了较高的NH3产率(24.7 μg/(h*mgcat.)和较高的法拉第效率(20.0%)。Ab initio计算进一步证实了研究团队提出的铁掺杂策略和调整后的氧空位状态能够共同优化W18O49的电子状态和表面结构,从而提高氮气的吸附强度,进而获得低电位的反应路径。该工作为各类电化学反应过程催化剂的设计与调控提供了新思路。

  上述工作于近日发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)杂志上。该工作得到国家自然科学基金、中科院洁净能源创新研究院合作基金项目等的资助。


德州传奇扑克下载